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祝賀大連化物所金催化劑研究取得新進(jìn)展

更新時間:2016-09-28      瀏覽次數(shù):1213

祝賀大連化物所金催化劑研究取得新進(jìn)展

近日,中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所航天催化與新材料研究室(15室)和穆斯堡爾譜技術(shù)研究組(DNL2005)在金催化劑研究方面取得新進(jìn)展。通過調(diào)節(jié)Au與羥基磷灰石(HAP)之間的金屬-載體強相互作用(Strong Metal-Support Interaction,簡稱SMSI),成功設(shè)計并制備出具有穩(wěn)定性和高活性的金催化劑(Au/TiO2-HAP)。在模擬汽車尾氣CO消除反應(yīng)中,該催化劑反應(yīng)穩(wěn)定性優(yōu)于商業(yè)三效催化劑(JM888),相關(guān)研究成果發(fā)表在Angew. Chem. Int. Ed.上。金催化研究領(lǐng)域學(xué)者Masatake Haruta教授發(fā)表題為Ultrastable nanogold catalyston the way going to practical application 的評論文章對該工作進(jìn)行了highlight。

祝賀大連化物所金催化劑研究取得新進(jìn)展

 

  近年來,納米金催化劑由于對多種反應(yīng)表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性和選擇性而廣受關(guān)注。但金納米粒子穩(wěn)定性低,在高溫環(huán)境或者反應(yīng)下易聚集長大從而降低了反應(yīng)活性,嚴(yán)重阻礙了金催化劑的實用化進(jìn)程。制備兼具高穩(wěn)定性和高活性的金催化劑面臨巨大挑戰(zhàn)。

  近期,中科院院士張濤團隊和大連化物所研究員王軍虎團隊發(fā)現(xiàn)AuHAP在高溫氧化條件下可以形成SMSI,引發(fā)載體對金納米粒子的包裹(J. Am. Chem. Soc. 2016,138,56-59),提高了金納米粒子的穩(wěn)定性;但是,過度的包裹會覆蓋活性位,從而降低催化活性。為解決這一問題,研究團隊向HAP中摻入活性載體TiO2,調(diào)節(jié)HAPAu之間的強相互作用,既改變了納米粒子的包裹程度,又提供了高活性反應(yīng)位點,從而研制出同時具有高活性和高穩(wěn)定性的負(fù)載金催化劑Au/TiO2-HAP。該催化劑經(jīng)800℃高溫焙燒后仍具有可觀的CO氧化活性,且對一系列高溫反應(yīng)表現(xiàn)出優(yōu)異的反應(yīng)穩(wěn)定性。在模擬汽車尾氣的CO消除測試中表現(xiàn)出優(yōu)于商業(yè)三效催化劑的反應(yīng)穩(wěn)定性。研究結(jié)果還表明,該催化劑中Au納米粒子位于HAPTiO2兩種載體的界面之間:這種特殊構(gòu)型使金納米粒子靠近HAP的一側(cè)由于SMSI作用被HAP包裹,確保了催化劑優(yōu)異的抗燒結(jié)性和穩(wěn)定性;同時,靠近TiO2一側(cè)裸露,可以與反應(yīng)底物直接接觸,確保了催化劑的高活性。該催化劑不僅顯示出潛在的實用性,更重要的是,該催化劑的設(shè)計與制備開辟了一條通過調(diào)節(jié)SMSI效應(yīng)制備兼具高穩(wěn)定性與高活性金催化劑的新途徑。

  上述研究工作得到國家自然科學(xué)基金的資助。

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